Prvohorní uloženiny různého charakteru najdeme zejména v severní a východní části geoparku. V okolí Železného Brodu jsou známy mocné sledy fylitů (tzv. „pokrývačských břidlic“), které náleží ke krkonošsko-jizerskému krystaliniku a mají obvykle šedozelenou nebo nafialovělou barvu.

Původně se jednalo o sedimenty hlubšího moře z období ordoviku (jílovce, prachovce), které později prošly slabou metamorfózou. Navzdory tomu se v nich zachovalo množství zkamenělin, které umožňují určit jejich stáří. V období mladších prvohor (karbonu a permu) se v důsledku doznívajícího variského vrásnění vytvořila v Podkrkonoší řada pánví, jejichž uloženiny dnes pokrývají hlavně okolí Nové Paky. Jsou to jezerní či říční sedimenty, od hrubých slepenců a arkóz, přes pískovce a prachovce, až po nejjemnější jílovce. Často mívají oranžovou nebo hnědočervenou barvu, která je u nás pro horniny tohoto stáří typická. Místy je rovněž doplňují vrstvičky vulkanosedimentárních hornin, např. tufitů. Nalézá se v nich množství zkamenělin tehdejší flóry i fauny.